近日，食品科學(xué)與工程學(xué)院侯漢學(xué)教授團(tuán)隊(duì)在ACS Sustainable Chemistry & Engineering發(fā)表了題為“Regulation of Mechanical and Barrier Properties of Starch/PBAT Films from Extrusion Perspective: Structural Evolution, Correlation Insights and Predictive Model Development”的研究論文。

淀粉/聚對苯二甲酸-己二酸丁二醇酯（PBAT）復(fù)合材料是一種有前途的可生物降解材料，可用作食品、農(nóng)業(yè)等多行業(yè)的可持續(xù)膜材。然而，雙相體系的成膜過程較為復(fù)雜，難以系統(tǒng)地解析淀粉與PBAT在混合加工過程中所經(jīng)歷的分子結(jié)構(gòu)、結(jié)晶結(jié)構(gòu)及相結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變。此外，大多數(shù)研究受限于樣本數(shù)量較少，缺乏在加工參數(shù)與薄膜性能之間建立穩(wěn)健的關(guān)聯(lián)、預(yù)測模型。

圖1 圍繞ANN模型解析、預(yù)測全降解包裝膜結(jié)構(gòu)和性能的研究思路

為此，本研究構(gòu)建了一個僅包含淀粉、甘油與PBAT的簡化體系，以系統(tǒng)研究淀粉/PBAT復(fù)合材料在擠出成膜過程中的結(jié)構(gòu)演變。在此基礎(chǔ)上，通過擠出吹塑工藝共制備了60種不同配方的淀粉/PBAT薄膜，建立了包含18個變量的數(shù)據(jù)庫，涵蓋淀粉比例、加工步驟、螺桿轉(zhuǎn)速、機(jī)械及阻隔性能等指標(biāo)。結(jié)果表明，成膜過程中淀粉發(fā)生了鍵斷裂、雙螺旋結(jié)構(gòu)崩解與分子量降低；而在吹膜階段，淀粉與PBAT相內(nèi)的分子重排及結(jié)晶狀態(tài)變化導(dǎo)致體系出現(xiàn)相分離現(xiàn)象。通過三因素方差分析、兩步聚類分析以及Pearson與Mantel相關(guān)性分析，揭示了成膜參數(shù)與薄膜理化性能之間的內(nèi)在聯(lián)系。在此基礎(chǔ)上，構(gòu)建了基于加工參數(shù)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，實(shí)現(xiàn)了對薄膜機(jī)械與阻隔性能的精準(zhǔn)預(yù)測，模型表現(xiàn)出較高的擬合度（R> 0.9）與良好的泛化能力。本研究有助于深入理解加工條件對淀粉/PBAT薄膜結(jié)構(gòu)與性能的影響機(jī)制，并為其工業(yè)化制備與性能優(yōu)化提供了重要的理論與數(shù)據(jù)支撐。

圖2 淀粉/PBAT共混成膜的兩種典型加工方式及吹塑過程中相分離示意圖

圖3 淀粉/PBAT共混體系在擠出成膜期間分子相互作用、短程/長程有序結(jié)構(gòu)及微觀結(jié)構(gòu)演變規(guī)律

圖4 成膜參數(shù)和薄膜性能之間的Mantel相關(guān)性熱圖

圖5 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的建模、拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、訓(xùn)練信息及預(yù)測能力

食品科學(xué)與工程學(xué)院侯漢學(xué)教授、王文濤副教授為論文共同通訊作者。2023級博士研究生高山為第一作者。美國馬薩諸塞大學(xué)David Julian McClements教授、山東農(nóng)業(yè)大學(xué)孫圣麟副教授、博士后Arif Rashid等共同參與了該研究。該研究獲得了泰山產(chǎn)業(yè)領(lǐng)軍人才、國家自然科學(xué)基金、山東省重大科技創(chuàng)新項(xiàng)目、山東省自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。

編      輯：萬    千 

審      核：賈    波